研究亮點(diǎn)：

1.提出了一種新型的人工SEI膜制備策略。

2.構(gòu)建了更具實(shí)用性能的鋰金屬全電池。

實(shí)用化的鋰金屬電池，需要能夠充分、可逆地利用微薄的鋰金屬負(fù)極。要實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，科研人員需要在不增加電池重量的情況下解決SEI膜的兩大問題：1)調(diào)控界面?zhèn)鬟f;2)保護(hù)高反應(yīng)活性的金屬。

有鑒于此，韓國(guó)科學(xué)技術(shù)研究院WonIlCho和美國(guó)康奈爾大學(xué)LyndenA.Archer團(tuán)隊(duì)利用LB法制備了一種基于磷酸鹽修飾還原氧化石墨烯的人工SEI膜(LBASEIs)。

圖1.LBASEIs及LBASEIsLi電極制備示意圖

設(shè)計(jì)原則：

LBASEIs能通過簡(jiǎn)便的方法快速規(guī)模化制備得到，而石墨烯表面含有豐富的官能團(tuán)，包括磷酸鹽、N等，確保LBASEIs和鋰金屬緊密結(jié)合，防止高反應(yīng)活性的鋰金屬和液體電解質(zhì)之間發(fā)生副反應(yīng)。同時(shí)，有利于實(shí)現(xiàn)平面二維結(jié)構(gòu)的電沉積鋰。

性能測(cè)試：

研究人員基于鋰金屬負(fù)極，LBASEIs，高負(fù)載量的商業(yè)NCM正極構(gòu)建了扣式和袋式鋰金屬全電池，并表現(xiàn)出高度可逆和穩(wěn)定工作性能。即便鋰金屬只有20μm厚，只要正負(fù)極容量匹配，至少可以穩(wěn)定循環(huán)200圈。

圖2.LBASEIs電化學(xué)性能

圖3.LBASEILi電化學(xué)性能

圖4.全電池電化學(xué)性能測(cè)試

機(jī)理研究：

為了弄清楚為什么LBASEIs能夠起作用，研究人員采用了表面表征技術(shù)和理論計(jì)算方法。結(jié)果表明，磷酸鹽功能化修飾的還原氧化石墨烯促進(jìn)了鋰電沉積的成核，在鋰金屬負(fù)極表面形成一種可持久的保護(hù)層，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)負(fù)極/電解質(zhì)界面電遷移行為的調(diào)控，確保鋰在液體電解質(zhì)和平面固體表面的界面上均勻遷移。

圖5.LBASEIs表面的Li活性位點(diǎn)

圖6.Li成核的過電位分析

圖7.LBASEIs表面Li遷移性能

總之，這項(xiàng)研究提出了一種新型的SEI膜制備技術(shù)，為鋰金屬電池的實(shí)用化提供了新思路。